Tinte avansate pentru studiul fasciculelor ionice generate cu laseri de clasa Petawatt


Project Director: Dr. Victor KUNCSER
ID-ul Proiectului:
E11/30.06.2014
Director de Proiect:
Dr. Victor Kuncser
Tipul proiectului:
National
Programul de incadrare al proiectului:
CAPACITATI, Modulul III
Finantare:
Institutul de Fizica Atomica - Ministerul Educatiei Nationale
Contractor:

Institutul National CD Fizica Materialelor

Status:
Finished
Data de inceput:
Sunday, 1 June, 2014
Data finalizarii:
Wednesday, 1 June, 2016
Rezumatul Proiectului:

Se are in vedere realizarea unui design adecvat al tintelor in scopul obtinerii efectelor de interactie camp-materie dorite, aceasta realizandu-se initial prin utilizarea unor modele simplificate bazate pe problematica generarii si transportului electronilor calzi in materia condensata si pe mecanismul de acelerare de tip TNSA. Se vor propune configuratii specifice de tinte (benzi subtiri intermetalice micrometrice in care clusteri de elemente usoare sa fie dizolvate in matrici de elemente grele, filme subtiri si multistraturi cu diverse morfologii si porozitati, implicand atat elemente grele cat si usoare, etc.)  pentru care sa poata fi verificata experimental valabilitatea modelelor  simplificate utilizate. Se va trece ulterior la exploatarea unor facilitati experimentale adecvate in scopul obtinerii efective a tintelor si caracterizarii lor complexe (din punct de vedere morfo-structural, geometric, compozitional si al unor proprietati fizice direct legate de structura si configuratia electronica locala specifica), inaintea realizarii experimentelor de interactie. Se vor realiza experimente de interactie a radiatiei laser cu materia  pentru diverse configuratii de tinte, iar pentru caracterizarea fasciculelor de ioni generate se vor propune cai specifice de analiza a efectelor interactiei particulelor incarcate cu materia condensata. In acest scop „senzorii” vor consta de asemenea in structuri solide (filme subtiri, benzi sau folii) monoelementale, riguros analizate apriori ( atat morfo-structural si compozitional, cat si din punct de vedere al unor proprietati specifice), asezate la distante adecvate fata de tinta astfel incat sa fie evitata interactia directa cu fasciculul laser. Informatiile privind caracteristicile fasciculului initial de ioni si efectele lor asupra materiei se vor obtine prin analiza complexa a acelorasi structuri in urma interactiei cu fasciculele de ioni si simularea rezultatelor de distributie elementala in adancime pe baza de algoritmi Monte-Carlo.

Obiectivele proiectului:

Etapa I: Tinte multistrat bazate pe elemente usoare LE si elemente grele HE si senzori corespunzatori

Etapa II: Optimizare tinte multistrat (material, grosime, omogenitate).  Abordarea tintelor de tip filme subtiri si benzi nanoglobulare bazate pe formarea de clusteri de elemente usoare LE  in matrici de elemente grele HE si a senzorilor corespunzatori.

Etapa III: Sistemele de tip pelicula subtire pe baza de elemente grele HE peste care se cresc nanofire de elemente usoare LE si senzori corespunzatori.

Echipe:

Victor Kuncser, George Filoti, Mihaela Valeanu, Ionut Marius Enculescu, Felicia Tolea, Gabriel Schinteie, Ovidiu Crisan, Cornel Ghica, Petru Palade, Nicoleta Preda, Elena Matei, Mugurel Tolea, Simona Gabriela Greculeasa, Andrei Kuncser, Doina Banciu, Gheorghe Gheorghe

Rezultate preliminarii Etapa I
Pentru prima etapa s-a avut in vedere realizarea designului tintelor de tip multistrat si a senzorilor corespunzatori, producerea tintelor respectiv senzorilor si caracterizarea lor si in final stabilirea posibilitatilor si metodologiilor de obtinere si analiza ale acestora.
In cazul tintelor s-a plecat de la ideea obtinerii unei structuri multistrat de tipul HE(sute μm)/HE(sute de nm)/LE(zeci de nm)/HE-cap layer. Pentru primele incercari s-au considerat urmatoarele tipuri de materiale: (i) Fe pe postul de element usor (LE), datorita pe de o parte multitudinii aplicatiilor tehnologice legate de eventuale iradieri cu fascicule de ioni de Fe (aplicatii biomedicame, metalurgibe, materiale magnetice) si pe de alta parte, completarii tehnicilar disponibile de caracterizare cu puternica metoda a spectroscopiei Mossbauer pe izotopul 57Fe si (ii) Ag sau Mo, pe post de element greu (HE). Cresterea filmelor de Fe (de aprox 40 nm) s-a facut fie pe benzi de Ag de grosimi de aprox. 100 µm, fie pe filme de Mo de sute de nm, depuse pe substrat de Si. Toate filmele de fier au fost imbogatite in izotopul 57Fe. Au fost obtinute prin co-depunere si filme de Fe-Mo, pe substrat de cuartz.

Benzile de Ag au fost obtinute prin topirea in rf a Ag metalic Avantajul lor este ca pot fi folosite ca atare sau pot fi prelucrate mecanic in vederea aducerii la forme si configuratii adaptate cerintelor de iradiere (Fig.1).

Fig.1. Benzi de Ar (grosime de 120 µm) obtinute prin melt spinning (fata neteda pe roata si fata opusa rugoasa). Benzile pot fi utilizate ca atare sau prelucrate mecanic in diverse configuratii, in vederea iradierii (mijloc). In figura din dreapta se prezinta fata rugoasa, fata neteda, fata unei benzi laminate (fete morfologic identice pe cele 2 parti) si o bucata de banda pe care s-a depus filmul de Fe de 45 nm.

Diversele structuri complementare tip filme subtiri s-au facut prin rf sputtering. Dificultatea majora in obtinerea acestor tipuri de tinte a fost legata de evitarea oxidarii structurilor, proces datorat in special acumularilor de oxigen de la suprafata benzii. Folosirea benzilor metalice ca suport, a implicat degazarea lor si scoaterea oxigenului din suprafata, inainte de depunerea filmului LE, care pentru a fi protejat trebuie acoperit cu un strat de protectie. S-a aratat ca depunerea pe benzi, chiar in conditii de evitare totala a oxidarii,  nu duce neaparat la formarea unui film de Fe cu structura bcc, ci la o structura multifazica metalica (bcc, defecta cu incluziuni, amorfa) . Alternativ, daca depunerea de Fe (LE) are loc prin depunerea unui strat foarte gros HE, se poate obtine Fe monofazic, cu structura bcc (Fig,2). Surprinzator, co-depunerile de Fe-Mo au condus la obtinerea unui aliaj metalic cu structura fcc, desi atat Fe cat si Mo sunt stabile la temp camerei in structura bcc.

Fig. 2. Spectre CEMS obtinute la temperatura camerei pe probele Qz/Mo(600nm)/Fe(60nm)/ Mo(10nm) (a) si Si/Mo-Fe(50nm)

In cazul sistemelor tip senzor , s-a dorit verificarea capabilitatilor experimentale de obtinere a profilului de densitate atomica in adancime si de studiu a fenomenelor si configuratiilor locale ale fierului intr-un alt material. In acset sens s-a ales ca material tinta un sistem cu structura fcc si nu prea indepartat din punct de vedere al structurii electronice de Fe si anume Ni. Pentru simularea penetrabilitatii Fe in Ni s-au preparat filme subtiri (grosimi de aprox 100 nm) de Fe-Ni, cu gradient compozitional (avand intr-o extremea Fe si in cealalata aliajul bogat in Ni-tip Permalloy-Ni80Fe20), precum si un film de referinta de Fe.

S-a aratat ca spectroscopia Mossbauer permite dovedirea prezentei si tipului/distributiei fazelor de Fe in filmul/tinta analizata, dar pentru obtinerea gradientului compozitional este nevoie fie de tehnica EDX in sectiune, fie, pentru o rezolutie foarte buna in adincime, de metoda spectroscopiei de pierdere energetica a electronilor (Electron Energy Loss Spectroscopy-EELS).In aceste conditii, pe filmul preparat, s-a obtinut  gradientul compozitional de Fe, cuantificat sub forma raportului dintre atomii de Ni si atomii de Fe, incepand de la suprafata filmului (adancime 0) si pana la interfata cu Si, cu o rezolutie in adancime de aprox 10-20 nm si de-a lungul unei adancimi de peste 100 nm.

 

Rezultate preliminarii Etapa II

S-au extins activitatile privind prepararea tintelor multistrat, prin trecerea de la sistemul de tip banda Ag(100µm/film Fe(40 nm)/acoperire Ag(5 nm), la sistemul de tip folie de Au (x µm/Fe(y nm)/acoperire Au (5 nm), unde x s-a variat de la 70 la 200, iar y de la 10 la 40. In acest scop a fost preparata prin laminare urmata de tratamente de detensioare o tina de Au, care ulterior a fost introdusa impreuna cu o tinta de Fe (incluzand plachete de 57Fe), de Mo si de Ag in instalatia de co-depunere rf si dc sputtering. In paralel au fost preparate atat pe substrat tip banda de Ag (obtinut in etapa precedenta) cat si pe folie de Au filme compozite (nanoglobulare) de tip Ag-Fe si Au-Fe, toate imbogatite in izotopul de interes Mossbauer 57Fe. Pentru o buna caracterizare si pentru realizarea unei comparatii intre sisteme, s-a considerat depunerea pe substrat Si sau pe benzi de Ag cu strat intermediar de Au de grosime 5 nm (Fig. 1.). Toate sistemele preparate au fost investigate in raport cu aspecte geometrice, structurale, morfologice si al compozitiei de faza, amestecului atomic interfacial si al interactiilor locale (spre exemplu via comportamente magnetice direct influentate de parametrii mentionati mai sus) prin intermediul reflectometriei de raze X (XRR), difractiei de raze X (XRD), Microscopiei Electronice de Transmisie, (TEM), si de Baleiaj (SEM) cuplata cu spectrsocopia Dispersiva de raze X (EDXS), inclusiv pentru determinarea profilului elemental in adancime.

Fig.1. Exemple de filme de Fe depuse pe diferite  substraturi

 

           Fig.2. Difractograma de raze X a structurii       substraturi    Si/Au/Fe/Au(strat de acoperire)

 

De exemplu, difractograma probei  Si/Au/Fe/Au, ce evidentiaza structuri cristaline bcc si fcc pentru Fe si respectiv Au, se poate vedea in Fig. 2. Geometria reala a sistemului (grosimea straturilor si rugozitatea interfaciala), gasita prin XRR, poate fi urmarita in Fig. 3.

Fig.3. Curba XRR (stanga), profilul de densitate (dreapta) si tabelul cu grosimea si rugozitatea la interfatele corespunzatoare fiecarui strat. Se observa o densitate mai mica pentru stratul de Fe fata de valoarea tipica a structurii de volum.  

Cateva din structurile preparate (pe baza de filme simple si filme nanoglobulare) sunt prezentate in tabelul de mai jos (spectre specifice unui film de Fe simplu si respectiv unui aliaj binar Fe-Au sunt prezentate deasemenea). Corelatia directa dintre aspectele structurale si diversele proprietati fizice (coaracteristici magnetice, textura magnetic, proprietati magneto-rezistive), ofera posibilitatea investigarii primelor prin intermediul unor tehnici specific precum celor magnetometrice (Fig. 4-7).

Au fost realizate simulari SRIM/TRIM pentru determinarea parcursului ionilor de Fe in senzori de W, pentru energii ale ionilor incidenti in intervalul  5 MeV-40 MeV si 90 MeV- 110 MeV. De exemplu, profilul de densitate elemental pentru ioni de Fe intr-o tinta de W poate fi vazut in Fig. 8 pentru 9 energii ale ionilor incideti, in domeniul 5-30 MeV.

Figs 4-7. Spectrele Mossbauer corespunzatoare filmelor indicate in tabelul din stanga (structura 2- Fig 4-, structura 4 – Fig 5), ciclul MOKE corespunzator structurii 2 –Fig. 6- si efect magnetorezistiv corespunzator structurii 4- Fig. 7.

          Fig. 8. Profilul de densitate elemental al ionilor de Fe in folie de W, obtinut prin codul TRIM.

A fost propusa o noua metodologie pentrun estimarea energiei medii si a distributiei energetice a ionilor incidenti, bazata pe exploatarea distributiei in adancime a ionilor de Fe in W (determinabila experimental) si a rezultatelor obtinute prin simularile cu codul SRIM/TRIM.

 

Rezultate preliminarii Etapa III

 

Producerea localizata a fasciculelor de ioni cu energie de ordinul MeV cu grad ridicat de colimare si laminaritate este avantajoasa datorita multiplelor aplicatii posibile (e.g. producerea de materie densa fierbinte, aprinderea rapida a tintelor de fuziune, bio-medicina, fizica nucleara, etc.). Spre deosebire de sursele clasice de ioni si de acceleratoarele clasice, acceleratoarele de particule pe baza de plasma generata prin iradiere laser reprezinta surse compacte si de calitate ridicata ce furnizeaza particule energetic. Ca urmare, accelerarea ionilor dirijata de pulsuri laser super-intense a fost studiata continuu si intensiv in ultimul deceniu.  Pprocesele fizice care apar in timpul interactiei pulsurilor laser de intensitate inalta si de durata foarte scurta cu materia sunt neuzuale, generand fenomene particulare care depind atat de caracteristicile pulsului laser ca si de proprietatile materialului din care este alcatuita tinta (inclusive de configuratia geometrica a acesteia). Ingineria tintelor bazate pe materiale solide avansate care sunt utilizate pentru studiul interactiei dintre radiatia intensa si materie este o necesitate prioritara pentru generarea adecvata a fasciculelor de ioni de mare energie in timpul experimentelor ce utilizeaza laserii de clasa petawatt, fiind de asemenea scopul acestui proiect. Prin considerarea modelelor simplificate ce descriu fenomenele privind generarea si distributia electronilor fierbinti si mecanismul specific de accelerare in tinta (TNSA), au fost propuse si indeplinite trei obiective in timpul celor 3 etape ale proiectului, dupa cum urmeaza: (i) ingineria si caracterizarea tintelor multi-strat bazate pe elemente usoare LE (e.g. Fe) si elemente grele  HE, (e.g. Au)  (ii) ingineria si caracterizarea tintelor realizate sub forma de straturi subtiri nanoglobulare si benzi bazate pe formarea de clusteri de elemente usoare LE (e.g. Fe) in matricea constituita din elemente grele HE (e.g. Au) si (iii) ingineria si caracterizarea tintelor realizate sub forma complexa in care nanofire de elemente usoare (e.g. Fe or Ni)  sunt crescute pe suporti de elemente grele  (e.g. Au). Este important de mentionat motivul alegerii de astfel de sisteme: pentru probe alcatuite din sisteme multi-element este de asteptat ca raportul de masa intre elementele usoare si cele grele, concentratia relativa a lor si geometria probei sa poata fi ajustate astfel incat sa se obtina fascicule de ioni bine definite datorate numai ionilor usori LE (demonstrarea teoretica a acestei presupuneri a fost de asemenea obtinuta prin modelarea propagarii plasmei in vid si utilizand o configuratie initiala statica plan paralela a ionilor, e.g. straturi subtiri de LE sau multi-straturi LE+HE, asa cum se poate observa in Fig.1).

Conform Fig. 1, se poate observa o deplasare mult mai rapida a ionilor LE in comparatie cu ionii HE, in conditiile cresterii raportului   (e.g 5/3 pentru Fe+Ag si 10/3 pentru Fe+Au).

Dupa considerarea diverselor aspecte privind ingineria tintelor (incluzand proiectarea si prepararea structurilor multistrat de tip Ag(cap layer)/Fe(20-50 nm) /Ag (benzi de 100 μm, si co-depunerea de straturi subtiri de Fe-Mo  si respectiv de Fe-Ni pentru investigarea profilului densitatii elementelor in adancimea materialelor), activitatile privind prepararea diverselor tinte au fost extinse la sisteme de tip straturi subtiri de Fe (de diferite grosimi de ordinul nm sau zecilor de nm) imbogatite cu izotop 57Fe si acoperite cu un strat de 5 nm Au cu rol de cap layer, depuse pe folii subtiri (70 μm) de Au (depunerea pe benzi de Ag si substraturi de Si cu straturi buffer de  5 nm  de Au a fost de asemenea luata in consideratie pentru o caracterizare si comparare adecvata a sistemelor; starea metalica a multistraturilor - absenta oxidarii- a fost totdeauna verificata prin spectroscopie Mossbauer). Straturi subtiri de Au-Fe si Ag-Fe (cu grosime de 50 nm) au fost depuse de asemenea atat pe folii de Au cat si pe substraturi de Si. In final, discuri de Au cu diametre de 1 μm pe care au fost depuse straturi subtiri de Fe (cu grosime de 50 nm) au fost preparate ca exemplu de heterostructuri cu dimensiuni de tip micrometric (HE) / nanometric (LE) in timp ce nanofire de Ni (NWs) cu diametrul de 100 nm au fost depuse pe dimensiunea transversala a unei site de Cu (cu orificii de 100 μm) utilizata in mod curent ca suport pentru masuratori TEM, cele doua tipuri de nanofire reprezentand cele mai subtiri tinte auto-suportate realizate in cadrul acestui studiu.

 

.

Toate sistemele preparate au fost investigate intensiv privind atat aspectele geometrice, structurale si morfologice  cat si privind compozitia de faza si interactiile locale (e.g. aspectele privind interactiile magnetice depind de cele structurale) prin urmatoarele tehnici experimentale: Reflectometrie de raze X (XRR), Difractie de raze X (XRD), Microscopie electronica in transmisie (TEM), Microscopie electronica de scanare cuplata cu analiza elementala EDXS pentru descrierea profilului densitatii elementale la diverse adancimi in probe. Simulari care utilizeaza codul TRIM/ SRIM pentru modelarea traseelor ionilor de Fe in folii de W (senzori) au fost efectuate pentru diferite energii ale ionilor incidenti (intre 5 MeV si 40 MeV). A fost propusa o noua metodologie pentru estimarea atat a energiei medii cat si a distributiei de energie a ionilor incidenti utilizand distributia elementala experimentala a ionilor de Fe in foliile de W obtinuta via EDXS. Metodologia a fost verificata prin implantarea de ioni de Fe in tinte de W. Implantarile au fost efectuate la acceleratorul de 3 MV TandetronTM  de la IFIN-HH si a presupus utilizarea a doua energii diferite ale ionilor si a  doua fluente diferite (5 MeV cu o fluenta de 2.5x1015 Fe3+/cm2 si 1.5 MeV  2.85x1016 Fe2+/cm2).

Imaginile SEM si datele EDX pentru folia implantata cu ioni de Fe de 1.5 MeV si cu fluenta de 2.85x1016 Fe2+/cm2sunt prezentate in Fig 3.  Se poate observa clar faptul ca  profilul elemental de-a lungul directiei transversale a fasciculului poate fi determinat rezonabil, asigurand confirmarea experimentala privind posibilitatea utilizarii metodologiei propuse pentru caracterizarea energiei medii si a distributiei de energie a ionilor din fasciculul incident, prin utilizarea profilului elemental obtinut din analiza EDXS.

In prezent, diferite tinte sunt gata de utilizare pentru experimente laser-plasma reale care vor folosi la formarea de surse controlabile de ioni. De asemenea, metodologia pentru caracterizarea fasciculelor de ioni pe baza utilizarii profilului elemental in tintele realizate din material solid este partial stabilita.

 

Rezultatele obtinute in cadrul acestui proiect au fost raportate in urmatoarele publicatii:

1. A. Kuncser, G. Schinteie, C. Ghica, S. Antohe, V. Kuncser, Applicability of the Stoner Wohlfarth model for Ni-Fe graded thin films, J.Supercond. Nov. Mag. 28 (2015) 965-969

2. A. Kuncser, V. Kuncser, Magnetization reversal via a Stoner-Wohlfarth model with bi-dimmensional angular distribution of easy axis, J. Magn. Magn. Mat. 395 (2015) 34-40

3. Pintilie, P. Badica, M. Bulinski, V. Kuncser, Shapes and Patterns in matter and fields: inter-related microscopic and macroscopic physical properties, book chapter (On Form and Pattern, ed. C. Vasilescu, M.L. Flonta, I. Craciun) Ed. Academiei Romane, 2015  (101-137)

4.  V. Kuncser, P.Palade, G. Schinteie, F. Dumitrache, C.Fleaca, M.Scarisoreanu, I.Morjan, G. Filoti, Transition Metal/Carbon Nanocomposites, book chapter (Carbon  Nanomaterials Sourcebook) CRC Press, 2016

5. A.E. Stanciu, S.G. Greculeasa,  C. Bartha, G. Schinteie, P. Palade, A. Kuncser, A. Leca, G. Filoti, V. Kuncser, Local configurations and atomic intermixing in as-quenched and annealed Fe1-xCrx and Fe1-xMox ribbons, sent to Journal of Alloys and Compounds

6. V.Kuncser, G. Schinteie, A. Kuncser. A. Leca, M.Scarisoreanu, I Morjan and G. Filoti, Evidence for exchange coupling and unidirectional anisotropy in diluted magnetic oxides”, sent to J. Phys. D: Applied Physics

Publicatii:

Etapa I

1. „Size effects in Nanostructures. Basics and Applications”, editori V. Kuncser, L. Miu, capitol III: „Engineering magnetic properties of nanostructures via size effects and interphase interactions”, V. Kuncser, P. Palade, A. Kuncser, S. Greculeasa and G. Schinteie, Springer Verlag Berlin Heidelberd 2014.

Etapa II

1. A. Kuncser, V. Kuncser, Magnetization reversal via a Stoner-Wohlfarth model with bi-dimmensional angular distribution of easy axis, J. Magn. Magn. Mat. 395  34-40 (2015)

2. A. Kuncser, G. Schinteie, C. Ghica, S. Antohe, V. Kuncser, Applicability of the Stoner-Wohlfarth model for Ni-Fe graded thin films, J.Supercond. Nov. Mag. 28 965-969 (2015)

3. S.G. Greculeasa, G. Schinteie, P. Palade, G. Filoti, I.S. Ghita, V. Kuncser, "Magnetic and      Mössbauer spectroscopy study of Fe-Cr-Al thin films sputtered on Si substrates", Romanian Reports in Physics, accepted.

4. G. Schinteie, S.G. Greculeasa, P. Palade, G.A. Lungu, C. Porosnicu, I. Jepu, C.P. Lungu and G. Filoti, V. Kuncser, Journal of Nuclear Materials, 457, 220-226 (2015)


PROJECTS/ PROIECTE NATIONALE


Back to top

Copyright © 2022 National Institute of Materials Physics. All Rights Reserved